一、研究背景與挑戰(zhàn)

建筑物營運約占電力消耗的 30%，因此將太陽能采集技術(shù)整合至建筑立面，特別是高層建筑的玻璃幕墻，成為實現(xiàn)永續(xù)目標的關(guān)鍵技術(shù)之一。光電窗（Photovoltaic Windows）要求器件必須在維持足夠的功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）的同時，確保平均可見光穿透率（AVT）高于 20%，并保留進入建筑物內(nèi)光線的自然光譜，亦即具備色彩中性度（Color-Neutrality）。

傳統(tǒng)半透明（Semitransparent, ST）光伏器件通常透過采用高帶隙吸收層或極薄膜實現(xiàn)透光，但由于其可見光譜的吸收截止或吸收曲線呈漸進增加，往往會導致器件呈現(xiàn)有色色調(diào)，進而影響用戶的視覺舒適度。相較之下，半遮光（Semi-Opaque, SO）結(jié)構(gòu)是實現(xiàn)色彩中性度的直接有效策略。在 SO 結(jié)構(gòu)中，光線僅通過未覆蓋的透明基板區(qū)域，因此能保留其光譜形狀。

研究的挑戰(zhàn)在于開發(fā)一種不引入額外損耗的圖案化制程。研究團隊由 Monash 大學 Jacek J. Jasieniak 教授，與 New South Wales 大學的研究人員合作完成，成果發(fā)表于《ACS Energy Letters》期刊。研究團隊采用了一種基于接觸印刷疏水模板的自組裝技術(shù)，實現(xiàn)了快速且可擴展的底部圖案化制程，該方法將鈣鈦礦活性層限制在選定的親水區(qū)域結(jié)晶，并在疏水區(qū)域形成透光區(qū)域，從而有效地控制了透明度水平。

二、準費米能級分裂（QFLS）表征與載子動力學解析

1.       效率損失的初步診斷

研究結(jié)果顯示，SO 器件的效率損失主要源于 Voc 降低了 40–70 mV，以及填充因子（FF）降低了 1–4%。（圖3b.c）

通過暗電流-電壓測量，SO 器件的暗飽和電流增加，這清楚地指示了存在過量的非輻射復合，利用 Suns-Voc 測量導出的二極管理想因子（Diode Ideality Factor）進一步證實了這一點。不透明器件的理想因子為 1.54，而 SO 器件的理想因子高達 1.97。該數(shù)值上的差異暗示了 SO 器件中陷阱輔助的非輻射復合（trap-assisted nonradiative recombination）顯著增加。（圖5c）

2.       QFLS 表征原理與實驗細節(jié)

為空間性地表征器件內(nèi)的復合行為，研究采用了基于廣義普朗克定律（generalized Planck's law）的光致發(fā)光（PL）成像技術(shù)，通過測量 PL 通量來指示準費米能級分裂 (QFLS) 的大小。QFLS 是衡量太陽能電池中載流子分離程度和可實現(xiàn)電壓的關(guān)鍵參數(shù)。

實驗中，研究人員在 1 Sun 等效光照下，使用 445 nm 雷射激發(fā)源對完整器件堆棧進行了 PL 成像，并使用 725 nm 長波通濾光片進行訊號采集。

研究透過分析 PL 通量來空間性表征 QFLS，從而精確定位半遮光鈣鈦礦太陽能電池中由圖案邊緣不均勻性導致的非輻射復合損失。

為實現(xiàn)類似或更高效的載子損失分析，推薦使用Enlitech QFLS-Maper 準費米能級分裂檢測儀。該設(shè)備能在 3 秒內(nèi)可視化呈現(xiàn) QFLS 圖像，提供材料整體準費米能級分布。QFLS-Maper 不僅能測量 QFLS 和 QFLS 圖像，同時提供 Pseudo J-V 測量，能迅速預測材料的理論效率極限（iVoc），并量化 Voc 潛力，幫助研究人員快速理解非輻射復合損失來源。

3.       QFLS 數(shù)據(jù)分析與核心發(fā)現(xiàn)

研究發(fā)現(xiàn)，空穴傳輸層（HTL，即 Spiro-OMeOTAD）的厚度不均勻性可能是導致 Voc 降低和載流子復合增加的原因之一。光學顯微鏡圖像顯示，由于旋涂沉積過程中溶液流動受到空間限制，Spiro 層的顏色變化很大，表明整個薄膜的厚度不均。這種形態(tài)差異與 PL 通量（圖 S14b）相關(guān)聯(lián)，并指出在整個薄膜上 QFLS 的變化幅度高達 50 meV。

PL 成像結(jié)果 (圖 5d, f)：在 1000 μm 和 600 μm 線寬的器件中，存在明顯的非均勻性，以及源自旋涂沉積的徑向條紋。對于線寬較窄（低覆蓋率）的器件，這種不均勻性更為顯著。

空間損失機制解析：活性區(qū)域內(nèi)的載流子損失集中發(fā)生在圖案的邊緣區(qū)域。靠近圖案中心，QFLS 隨后得到改善并趨于穩(wěn)定。這一空間上的損失模式與先前通過截面掃描電子顯微鏡（SEM）觀察到的鈣鈦礦薄膜的微觀結(jié)構(gòu)差異（圖 2c, d）相吻合：圖案中心以垂直取向的晶粒為主，而邊緣區(qū)域的晶粒則較不均勻。

QFLS 對 Voc 損失的量化貢獻： 為了量化薄膜非均勻性導致的電壓損失，研究團隊估算了通過改善低性能區(qū)域（PL 強度低于總體分布的 70th 百分位數(shù)）的非輻射復合所能實現(xiàn)的潛在 QFLS 改善。研究發(fā)現(xiàn)，將這些低性能區(qū)域替換為高性能區(qū)域（前 30% 像素的平均 PL 強度），潛在的 QFLS 提升估計為：對于 1000 μm 線寬器件可達 17 mV；對于 600 μm 線寬器件，潛在提升更高，約為 29 mV。

QFLS 不僅確認了圖案化結(jié)構(gòu)導致的非輻射復合是限制 Voc 的主要因素，更重要的是，它提供了空間解析的損失分布圖，明確將效能損失與自組裝制程中鈣鈦礦薄膜形態(tài)和厚度的不均勻性（包括邊緣效應）建立關(guān)聯(lián)。

三、結(jié)論與研究成果

研究成功展示了 SO-PSCs 作為光電窗的應用前景。通過自組裝和電極熱蒸發(fā)相結(jié)合的制程，器件在 20–50% AVT 范圍內(nèi)實現(xiàn)了色彩中性度（CRI ~97）和高視覺清晰度（總霧度值僅 5%）。

器件性能表現(xiàn)

• 器件在AVT 19%時達到16.1% PCE，為目前色彩中性PSCs高效率，接近不透明器件實用極限的93%。（Table 1、圖 3d、4a.b）

• 在20-50% AVT范圍內(nèi)實現(xiàn)優(yōu)異色彩中性度（CRI      ~97）和高視覺清晰度（總霧度值僅5%）。（圖2g）

• 熱穩(wěn)定性測試中，SO-PSCs在65°C下保持250小時后仍保留約90%峰值效率。（圖5a）

QFLS分析核心發(fā)現(xiàn)

• 定量揭示圖案化器件中Voc損失來源：活性層和傳輸層在空間受限結(jié)晶過程中的不均勻形態(tài)導致非輻射復合增加

• 線寬較窄器件的薄膜均勻性改善潛力更大，可提升電壓17-29 mV

技術(shù)意義與展望 研究證實SO-PSCs架構(gòu)在光電窗應用中的可行性，QFLS空間分析為未來制程優(yōu)化提供明確方向，通過減輕圖案邊緣和薄膜不均勻性損失，可使器件性能進一步接近理論極限。

文獻參考自ACS Energy Letters_DOI: 10.1021/acsenergylett.5c02792

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